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有效的自下而上合成新型鈣鈦礦材料以生產(chǎn)氨

2019-11-23 09:31:34 ? 來(lái)源：

鈣鈦礦是一類(lèi)合成材料，其晶體結(jié)構(gòu)與天然礦物鈦酸鈣相似。它們一直是許多研究的主題，因?yàn)樗鼈儽憩F(xiàn)出令人興奮的獨(dú)特特性，可以根據(jù)其組成對(duì)其進(jìn)行調(diào)整。它們的潛在應(yīng)用之一是作為合成氨的催化劑。換句話說(shuō)，可以將特定的鈣鈦礦與氮和氫一起置于反應(yīng)室內(nèi)，以促進(jìn)這些氣體的反應(yīng)形成氨。

氨是一種有用的物質(zhì)，可用于生產(chǎn)肥料和人造化學(xué)品，甚至可作為氫形式的清潔能源載體使用，這可能是環(huán)保技術(shù)的關(guān)鍵。然而，氨和鈣鈦礦自身的合成存在各種挑戰(zhàn)。

氨的合成速率通常受到解離氮分子所需的高能量的限制。一些研究人員在使用釕等貴金屬方面取得了一些成功。近來(lái)，已經(jīng)開(kāi)發(fā)出其中一些氧原子被氫和氮離子替代的鈣鈦礦作為合成氨的有效催化劑。然而，具有這種取代的鈣鈦礦的傳統(tǒng)合成通常必須在高溫(超過(guò)800攝氏度)和長(zhǎng)時(shí)間(幾周)內(nèi)進(jìn)行。

為了解決這些問(wèn)題，在東京工業(yè)大學(xué)最近進(jìn)行的一項(xiàng)研究中，北野正明教授帶領(lǐng)的一組研究人員設(shè)計(jì)了一種新穎的方法，用于低溫合成這種化學(xué)名稱(chēng)為BaCeO 3-的氧取代鈣鈦礦。x N y H z，并測(cè)試了其作為催化劑生產(chǎn)氨的性能。為此，他們對(duì)鈣鈦礦的合成工藝進(jìn)行了創(chuàng)新性的改進(jìn)。碳酸鋇和二氧化鈰作為前體的使用涉及非常高的溫度，因?yàn)樘妓徜^非常穩(wěn)定，所以需要將它們結(jié)合到鈣鈦礦或BaCeO 3基中。另外，有必要取代氧原子含氮和氫離子。另一方面，研究小組發(fā)現(xiàn)，化合物氨化鋇在氨氣流下容易與二氧化鈰反應(yīng)，在低溫下以較少的時(shí)間直接形成BaCeO 3-x N y H z。Kitano教授解釋說(shuō)：“這是這種材料的自下而上合成的首次展示，這種材料被稱(chēng)為鈣鈦礦型氫化氧氮化物。”

與傳統(tǒng)方法相比，這種生產(chǎn)BaCeO3ΔxNyHz的新方案可以在更低的溫度和更少的時(shí)間內(nèi)進(jìn)行。圖片來(lái)源：東京科技

研究人員首先分析了通過(guò)提出的方法獲得的鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)，然后測(cè)試了其在各種條件下低溫合成氨的催化性能。當(dāng)與釕結(jié)合使用時(shí)，所提議的材料不僅優(yōu)于大多數(shù)最新技術(shù)的競(jìng)爭(zhēng)對(duì)手，而且與鈷和鐵等較便宜的金屬結(jié)合使用時(shí)，其材料也大大超越了所有同類(lèi)材料。就性能和相關(guān)成本而言，這代表了巨大的優(yōu)勢(shì)。

最后，研究人員試圖闡明提高氨合成速率的背后機(jī)制?？傮w而言，本研究提供的見(jiàn)解可作為合成具有氮和氫離子替代物的其他類(lèi)型材料以及用于催化劑智能設(shè)計(jì)的協(xié)議。Kitano教授總結(jié)說(shuō)：“我們的結(jié)果將為低溫氨合成的新催化劑設(shè)計(jì)策略鋪平道路。” 這些發(fā)現(xiàn)有望使有用材料的合成更清潔，更節(jié)能。

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