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        離子與生物分子相互作用的新型動態(tài)探針
        
			
        
				2019-01-11 15:36:43
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        成對的帶負電荷的磷酸基團和正鎂離子代表嵌入水中的DNA和RNA的關鍵結構特征?，F(xiàn)在已經(jīng)建立了磷酸基團的振動作為這種接觸對的選擇性探針，并允許在分子動力學的超快時間尺度上繪制相互作用和結構。
        

        離子與生物分子相互作用的新型動態(tài)探針
        

        DNA和RNA是帶電荷的聚合物，它以雙螺旋結構編碼遺傳信息，并且是蛋白質(zhì)生物合成的關鍵參與者。它們的負電荷位于分子骨架中，其由離子磷酸鹽(PO2-)和糖基團組成。DNA和RNA的大分子結構的穩(wěn)定化需要通過相反的離子(即正電荷)補償同等電荷的磷酸基團之間的強排斥電力。在這種情況下，鎂(Mg2 +)離子是特別相關的，因為它們不僅穩(wěn)定結構而且還介導外部結合配偶體的識別并充當催化中心。此外，通過動態(tài)折疊過程的大分子結構的變化與嵌入周圍水殼中的正離子的重排相關聯(lián)。
        

        正離子以不同的幾何形狀排列在DNA和RNA周圍：在所謂的位點結合或接觸對幾何結構中，正離子位于與磷酸基團的氧原子直接接觸的位置。相反，所謂的外部離子氣氛由正離子組成，所述正離子被來自磷酸基團的至少一層水分子分開。不同幾何形狀和潛在相互作用的功能作用遠未被理解。對分子水平的深入了解需要高靈敏度的探針，這些探針可以在不干擾它們的情況下辨別不同的離子幾何形狀，并在分子運動的超快時間尺度上繪制它們的動力學。
        

        在最近的一份出版物中，Max Born研究所(MBI)的研究人員證明磷酸鹽基團的振動代表了水環(huán)境中離子幾何形狀的敏感和非侵入性探針。二甲基磷酸鹽(DMP，(CH3O)2PO2-)，一種已建立的DNA和RNA骨架模型系統(tǒng)，在含有過量Mg2 +離子的液態(tài)水中制備，并在飛秒時域中通過非線性振動光譜研究(1 fs = 10至-15秒的力量。該實驗利用二維紅外(2D-IR)光譜，這是一種最復雜的方法，用于分析波動分子運動的固有時間尺度上的離子相互作用和結構。
        

        實驗通過2D-IR光譜中的獨特特征將Mg 2+離子映射為與PO 2 - 基團直接接觸。與Mg2 +離子的相互作用將不對稱的PO2-拉伸振動轉(zhuǎn)移到比不存在Mg2 +離子時更高的頻率。這個新特征的線形和時間演變揭示了接觸離子對幾何形狀和嵌入水殼在數(shù)百飛秒的時間尺度上的波動，而接觸對本身存在的時間長得多(約為-6的功率) S)。深入的理論分析表明，由于量子力學交換相互作用引起的吸引靜電(庫侖)力和排斥力的微妙平衡決定了磷酸鹽振動的頻率位置。
        

        2D-IR光譜學表征溶液中短程磷酸根離子相互作用的能力提供了一種新的分析工具，補充了目前可用的結構技術。這種新方法對DNA和RNA及其離子環(huán)境的延伸是最有希望的，并且有望為穩(wěn)定平衡結構和驅(qū)動折疊過程的力提供新的見解。
        
			

			
          
        
			
        
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