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        在天然產(chǎn)物的生物合成中酶催化[6 + 4]環(huán)加成
        
			
        
				2019-03-14 09:57:45
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        周環(huán)反應(yīng)是在有機合成中構(gòu)建碳 - 碳和碳 - 雜原子鍵的有力轉(zhuǎn)化。它們在生物合成中的作用越來越明顯，周環(huán)酶可以催化反應(yīng)的機制是主要的興趣1。[4 + 2]環(huán)加成(狄爾斯-阿爾德反應(yīng))已經(jīng)被廣泛用于有機合成2為六元環(huán)的形成和現(xiàn)在公認在生物合成3，4，5，6。預(yù)測[6 + 4]和其他“高階”環(huán)加成7在1965年，而現(xiàn)在是在實驗室中越來越普遍，盡管從高度緊張的十元環(huán)系統(tǒng)的產(chǎn)生而產(chǎn)生的挑戰(zhàn)8，9。
        

        在天然產(chǎn)物的生物合成中酶催化[6 + 4]環(huán)加成
        

        然而，盡管酶催化[6 + 4]環(huán)加成已經(jīng)提出了10，11，12，它們還沒有被證實發(fā)生。在這里，我們展示了一組催化周環(huán)[6 + 4]環(huán)加成的酶，這是鏈霉素類天然產(chǎn)物生物合成的關(guān)鍵步驟。這種類型的pericyclase催化作用的[6 + 4]和[4 + 2]通過單個ambimodal過渡狀態(tài)，這是與以前的提議相一致的環(huán)加成11，12。
        

        通過容易的Cope重排將[6 + 4]產(chǎn)物轉(zhuǎn)化為不太穩(wěn)定的[4 + 2]加合物，并且[4 + 2]加合物通過酶促轉(zhuǎn)化為天然產(chǎn)物。三種周環(huán)酶的晶體結(jié)構(gòu)，勢能和分子動力學(xué)的計算模擬以及定點誘變確立了這種轉(zhuǎn)化的機制。這項工作表明酶如何能夠催化涉及雙峰過渡態(tài)的協(xié)同周環(huán)反應(yīng)。
        
			

			
          
        
			
        
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